近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張濤院士團隊與美國亞利桑那州立大學(xué)劉景月教授合作，在單原子催化研究領(lǐng)域取得新進展，首次將Pt/FeOx單原子及準單原子催化劑，用于芳香硝基化合物的選擇加氫反應(yīng)，在溫和反應(yīng)條件下(40℃、氫氣壓力0.3MPa)獲得了極高的活性和選擇性。這意味著單原子催化劑在精細化學(xué)品合成領(lǐng)域成功應(yīng)用。
以3-硝基苯乙烯選擇加氫為例，其TOF值(單位時間內(nèi)每摩爾活性中心上轉(zhuǎn)化的反應(yīng)底物的量)達到1500h-1，比文獻中報道的最優(yōu)催化劑活性高20倍;氨基苯乙烯選擇性接近99%，是目前所報道的Pt基催化劑中的最高值，而且催化劑可磁性分離，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性和底物普適性。
含有各種取代基的芳香硝基化合物選擇加氫制備相應(yīng)的芳胺是精細化工領(lǐng)域最重要的反應(yīng)，在農(nóng)藥、醫(yī)藥、染料及高分子聚合物等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。但當反應(yīng)物分子中含有C=C、C≡C等易還原基團時，選擇性還原硝基而保留其他官能團，對傳統(tǒng)過渡金屬加氫催化劑而言，仍然是挑戰(zhàn)。單原子以及準單原子催化劑為解決該問題提供了一條綠色且有效的途徑，有望在工業(yè)中應(yīng)用。
單原子催化是多相催化領(lǐng)域的新概念，其原子分散的均一活性位不僅可使金屬原子利用率最大，同時有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年，張濤研究組首次制備出Pt/FeOx單原子催化劑，提出了單原子催化的概念。最近3年，單原子催化得到了迅速發(fā)展，國際上多個研究組跟進研究。張濤研究組也相繼制備出Ir1/FeOx單原子催化劑并應(yīng)用于水汽變換反應(yīng)。
